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                          吴凯课题组在表面非对称反应研究中取得进展

                          合成化学和材料科学的快速发展得益于丰富的化学反应“化学工具箱”。它包括各种化学反应类型 ,以及不断扩大的反应调节方法 。——后者对提高反应效率和准确度至关重要 。一种重要的反应调节方法称为“不对称反应” ,即通过对反应过程的精细控制,在同一分子中的多个等效反应位点分别实现不同的化学反应 。使用这种类型的方法 ,可以从简单的前体合成结构复杂的产物。然而,在传统的湿法合成化学中,它受到反应环境的均匀性和不可控制性的限制 ,并且难以实现不对称反应。

                          针对这一问题,澳门葡京游戏的研究小组吴凯进行了一项相关研究,通过精确控制反应过程 ,在固体表面实现不对称反应 。研究结果发表在最新一期《自然

                          -通讯》(刘静,陈启伟,康才,李洁,李亚茹 ,杨晓,张亚杰 ,王永峰 ,*唐昊 ,赵大辉*和吴凯,*逐步用于构建Binodal Organometallic Network的表面不对称反应 ,Nat.Commun  。2019 ,10,2545)。

                          该研究使用1,4-二溴-2,5-二乙炔基苯的双功能分子作为反应前体 。扫描隧道显微镜研究表明 ,在Ag(111)表面吸附前体分子后 ,两个等效的溴位点在不同温度下逐步活化并参与不同的反应:室温(300 K),第一次选择性分子除去溴原子 ,脱溴位点与氢原子反应;同时 ,分子中的炔基经历分子间反应 ,形成由炔 - 银 - 炔烃节点形成的一维有机金属链结构。分子中另一个溴原子的活化需要更高的温度(320-450K),所得的脱溴位点与表面银反应形成金属间金属 - 有机键,产生炔 - 银 - 炔烃和A二 - 炔 - 银 - 苯有机金属节点有序排列的三维结构。密度泛函理论计算进一步揭示了不对称反应的机理:分子中两个溴原子之间的解离势垒的差异导致两者在不同温度下逐步活化。在较低温度下 ,炔基的反应提供大量氢原子,这促进了脱溴位点与氢的不可逆结合;在较高温度下,表面氢原子被耗尽,并且稳定的分子间有机金属产物的形成驱使脱溴。场地和银之间的反应向右进行。该研究为复杂分子纳米结构和聚合物的制备提供了新思路。

                          本文的第一作者是刘炜博士,他毕业于吴凯的研究小组 。与澳门葡京游戏信息科学与技术澳门葡京游戏平台王永峰研究组 ,澳门葡京游戏平台赵大辉研究组,材料制造中心唐昊研究组合作完成了这项工作。和法国国家研究中心的结构研究(CEMES-CNES)。资助自然科学基金委员会,科技部和北京国家分子科学研究中心。

                          原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-10522-4

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