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          朱戎课题组在金属催化自由基反应研究中取得重要进展

          从简单烯烃中高效和高选择性地合成高价值化合物一直是有机化学家的目标。在这个过程中 ,过渡金属催化剂起着重要作用 。传统的烯烃官能化反应通常可分为两类:极性过程或自由基过程,两者都有其自身的优点和局限性 。如何通过设计新的催化过程将上述两个过程整合到反应中 ,并相互学习是实现更简洁和绿色综合的重要途径。朱熹的小组提出使用钴介导的自由基极性交叉过程来实现氢原子转移(HAT)氢官能化反应的上述目的。这个最新的发展发表在《美国化学会志》(周小乐1 ,范阳1 ,孙汉立,尹云年 ,叶薇婷和朱荣*。钴催化的烯烃分子间水力官能化:双金属途径的证据J. Am.Chem.Soc 。2019  ,141,7250 。) 。

          第一过渡金属催化的HAT氢官能化反应是一类具有重要合成意义的自由基反应 。在该系统中 ,朱熹的研究小组引入了高价碘试剂作为双电子基团转移氧化剂和亲核试剂的前体。在钴氢物种的催化作用下,实现了自由基与极性过程互补融合的新反应途径。通过使用该方法 ,可以在室温下完成向未活化和活化的烯烃形式添加各种亲核试剂如羧酸 ,苯酚 ,磺酰胺等  ,从而在一步中合成更复杂的结构,具有高官能团相容性 。重要的应用价值。他们通过仔细的动力学研究和对照实验进一步揭示了钴配合物在催化循环中的多重作用,并表明该反应可能经历双金属过程。参与该过程的关键中间体包括一类有机钴络合物 ,其有望为金属催化的自由基反应中的配体调节提供新思路。

          周玉乐博士,博士学生 ,杨帆,博士学生,是本文的共同第一作者 。朱熹是研究员。这项工作由澳门葡京平台和北京国家分子科学中心资助。

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